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Forscher des Max-Planck-Instituts für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) haben in Zusammenarbeit mit internationalen Partnern impulsaufgelöste optische Floquet-Auswahlregeln entwickelt. Sie zeigen, wie diese symmetriebasierten Regeln die spektralen Verteilungen von Photonen in Seitenbändern in zeit- und winkelaufgelösten Photoemissionsspektroskopie-Experimenten (TrARPES) über verschiedene pump-probe-Konfigurationen hinweg bestimmen. Diese grundlegende Arbeit wurde nun in Science Advances veröffentlicht.
Ultraschnelle Laser haben die Kontrolle der elektronischen Eigenschaften von Quantenmaterialien revolutioniert. Wenn Materialien starken periodischen Laserfeldern ausgesetzt werden, können ihre elektronischen Zustände mit Photonen hybridisieren und Floquet-Zustände bilden. Diese Zustände erscheinen als vorübergehende, lichtinduzierte Seitenbänder mit unterschiedlichen spektralen Verteilungen, die in TrARPES-Experimenten beobachtet werden können. Solche Nichtgleichgewichts-Spektralmerkmale liefern direkte Einblicke in die mikroskopischen Mechanismen der Licht-Materie-Wechselwirkungen in Quantenmaterialien und sind von zentraler Bedeutung für die Weiterentwicklung der ultraschnellen Photoemissionsspektroskopie und die Konstruktion von Floquet-Bandstrukturen. Eine entscheidende Herausforderung bleibt jedoch bestehen: Obwohl einige Experimente zeigen, dass die Nachweisbarkeit dieser Seitenbänder von der Lichtpolarisation abhängt, ist eine umfassende theoretische Erklärung dieser Beobachtungen bisher nicht gelungen. Diese Einschränkung hat die systematische Gestaltung von photonischen Zuständen in Quantenmaterialien behindert – ein Problem, das mit dieser Studie erfolgreich adressiert wird.
„Wir haben festgestellt, dass die Sichtbarkeit dieser Seitenbänder symmetriegesteuerten optischen Floquet-Auswahlregeln folgt, die im Wesentlichen den durch ein externes Lichtfeld induzierten elektrischen Dipolübergängen im Gleichgewicht ähneln“, erklärt der Erstautor Benshu Fan, Postdoktorand am MPSD. Hannes Hübener, Forschungsgruppenleiter am MPSD, ergänzt: „Unsere Methode verbindet systematisch die Symmetrien des Materials, der Pump- und Probelaser sowie den Floquet-Index, um zu bestimmen, ob unter bestimmten Pump-Probe-Bedingungen Seitenbänder auftreten können.“
Als prototypisches System wählte das Forschungsteam einlagigen schwarzen Phosphor (engl. black phosphorus BP), einen geschichteten Halbleiter mit einer stark anisotropen Kristallstruktur. Die Forscher validieren diese Auswahlregeln durch modernste ab initio zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (TDDFT)-Simulationen. Diese Simulationen reproduzieren bekannte experimentelle Phänomene des Floquet-Engineering in der BP-Dünnschicht. Darüber hinaus sagen sie neue spektrale Eigenschaften unter bisher unerforschten Geometrien voraus, die sich alle auf natürliche Weise durch die neu entdeckten optischen Floquet-Auswahlregeln erklären lassen. „Diese Ergebnisse zeigen die Leistungsfähigkeit der Symmetrie bei der Erklärung und Vorhersage lichtinduzierter Phänomene“, sagt Peizhe Tang, Professor an der Beihang-Universität und Gastwissenschaftler am MPSD.
Bemerkenswert ist, dass die Forscher ihren Ansatz über einlagiges BP hinaus erweitert und seine Übertragbarkeit auf andere Materialien wie hexagonales Bornitrid demonstriert haben. Damit wird der Anwendungsbereich des Floquet-Engineering auf eine breitere Klasse von Materialien und Versuchsaufbauten ausgeweitet. Angel Rubio, Direktor der Abteilung Theorie des MPSD, fasst zusammen: „Diese Methode wird ein wesentliches Werkzeug für die Konstruktion symmetriegesteuerter Nichtgleichgewichts-Quantenzustände sein und den Weg für die zukünftige Floquet-Technik in der Ultrakurzpuls-Spektroskopie ebnen.“
Benshu Fan: https://www.mpsd.mpg.de/person/147319/1080094
Peizhe Tang: https://www.mpsd.mpg.de/person/98719/1080094
Angel Rubio: https://www.mpsd.mpg.de/person/angelrubio/1080094
B. Fan, U. De Giovannini, H. Hübener, S. Zhou, W. Duan, A. Rubio, P. Tang
Floquet optical selection rules in black phosphorus
Science Advances 11 (34),
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adw2744
https://dx.doi.org/10.1126/sciadv.adw2744
https://www.mpsd.mpg.de/1080094/2025-08-Fan-Science-Advances
Entschlüsselung spektraler Verteilungen in TrARPES mittels optischer Floquet-Auswahlregeln.
Source: Fan et al.
Copyright: Fan et al.
Criteria of this press release:
Journalists, Scientists and scholars, Students
Physics / astronomy
transregional, national
Research results, Scientific Publications
German
Entschlüsselung spektraler Verteilungen in TrARPES mittels optischer Floquet-Auswahlregeln.
Source: Fan et al.
Copyright: Fan et al.
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