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Ein internationales Forschungsteam hat gezeigt, dass intrinsische Unordnung im Verbindungshalbleiter CuInSnS₄ genutzt werden kann, um dessen optische Eigenschaften zu beeinflussen. Optische Anregungen (Exzitonen) reagieren empfindlich auf die lokale Anordnung der Atome. Dabei zeigen sie überraschenderweise eine richtungsabhängige Reaktion, obwohl die durchschnittliche Kristallstruktur kubisch ist. Diese Erkenntnisse werfen ein neues Licht auf den Zusammenhang zwischen Unordnung und Materialeigenschaften und eröffnen neue Möglichkeiten für ein gezieltes „Unordnungs-Engineering“ in optoelektronischen und photokatalytischen Bauelementen.
Kristalle zeichnen sich typischerweise dadurch aus, dass jedes Element auf einem festen Platz sitzt, eine perfekte Ordnung, die sich in alle drei Raumrichtungen wiederholt. Auch in Verbindungshalbleitern wie CuInSnS₄ aus der Materialklasse der Adamantin-Chalcogenide haben Indium und Zinn eigentlich feste Plätze in der Kristallstruktur. In der Praxis können jedoch einige der Zinnplätze (Sn) von Indium-Kationen besetzt sein, die in etwa die gleiche Größe haben, und umgekehrt, was zu einer sogenannten Antisite-Unordnung führt. Diese „intrinsische“ Unordnung wirkt sich kaum auf die Gitterabstände aus, kann aber durchaus die optoelektronischen Eigenschaften verändern. Ein internationales Team unter der Leitung von Prof. Dr. Susan Schorr (HZB) und Dr. Mirjana Dimitrievska (EMPA) hat diese Effekte nun eingehend untersucht.
Unordnung erfassen
Da sich die Verteilung der In³⁺- und Sn⁴⁺-Kationen auf ihre kristallographischen Stellen mit herkömmlicher Röntgenbeugung nur schwer bestimmen lässt, kombinierten die Forscherinnen und Forscher Techniken der Schwingungsspektroskopie mit Photolumineszenzmessungen, um die Auswirkungen der Unordnung auf Gitterschwingungen (Phononen) und optische Anregungen (Exzitonen) voneinander zu trennen. Einige dieser Experimente wurden an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY II am HZB durchgeführt. Die experimentellen Daten wurden auf der Grundlage theoretischer Modelle interpretiert.
„Erst die außergewöhnliche Qualität der CuInSnS₄-Einkristalle machte es möglich, die Auswirkungen der Unordnung auf Phononen und Exzitonen klar voneinander zu trennen. Aus der gründlichen Auswertung der experimentellen Daten können wir ableiten, dass die Unordnung kaum Auswirkungen auf die Gitterschwingungen hat, im Gegensatz dazu jedoch die optischen Eigenschaften verändert“, sagt Susan Schorr.
„Unsere Studie zeigt, dass intrinsische Unordnung Exzitonen lokalisieren kann, was bedeutet, dass die durch Licht erzeugten Anregungen auf bestimmte lokale atomare Umgebungen beschränkt werden“, erklärt Mirjana Dimitrievska. „Überraschend ist, dass diese lokalisierten Exzitonen nicht in alle Richtungen gleich reagieren. Sie entwickeln eine bevorzugte optische Richtung, wodurch das Material unterschiedlich auf polarisiertes Licht reagiert, obwohl die durchschnittliche Kristallstruktur kubisch ist.“
Susan Schorr fügt hinzu: „Diese Materialklasse eröffnet ein neues, spannendes Forschungsfeld: Durch Änderungen der Zusammensetzung können wir die Bandlückenenergie abstimmen, während der Grad der Unordnung einen zusätzlichen Hebel für die Anpassung der optoelektronischen Eigenschaften bietet.“
Zusammenfassend betont Mirjana Dimitrievska: „Adamantine-Chalkogenide könnten in optischen Technologien nützlich sein, beispielsweise bei polarisationsempfindlichen Lichtemittern, Fotodetektoren, die die Polarisation des einfallenden Lichts unterscheiden, und auf Exzitonen basierenden optischen Komponenten für die Sensorik oder Informationsverarbeitung. Ihr abstimmbares optisches Ansprechverhalten könnte zudem neue Möglichkeiten für die lichtgetriebene Katalyse eröffnen.“
Mirjana.Dimitrievska@empa.ch
susan.schorr@helmholtz-berlin.de
Advanced Optical Materials (2026): When cubic is not isotropic: phonon-exciton decoupling in CuInSnS4 single crystals
Lara Kim Linke, Yvonne Tomm, Xinyun Liu, Galina Gurieva, Daniel M. Többens, Pardis Adams, Michel Calame, Ryan W. Crisp, Jessica Boland, Seán Kavanagh, Susan Schorr, Mirjana Dimitrievska
DOI: 10.1002/adom.71392
Criteria of this press release:
Business and commerce, Journalists, Scientists and scholars, Students
Physics / astronomy
transregional, national
Research results
German
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